O Convento de São Francisco foi fundado em 1624 por frades franciscanos e mandado edificar pelo rei D. Filipe III. A construção da igreja começou em 1628, com o corpo da igreja concluído em 1636, e a torre da fachada finalizada em 1660.

No interior, a capela-mor abriga um altar de talha dourada e um Calvário proveniente do Convento das Trinas de Lisboa, representando os Passos da Paixão de Cristo. A igreja tem uma nave única e abóbada de berço, com murais de Domingos Vieira Serrão, que também trabalhou no Convento de Cristo.

O Convento possui dois claustros, um dos quais abriga o Museu dos Fósforos desde 1989. Após a extinção das ordens religiosas, o convento foi utilizado pelo Ministério da Guerra e, atualmente, é compartilhado pela Ordem Terceira de São Francisco e pela Câmara Municipal de Tomar.